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博士论文-共振非弹性X射线散射用于强关联体系的研究
周克瑾
导师崔明启
2007
学位授予单位中国科学院研究生院
学位授予地点北京
学位名称博士
学位专业光学
关键词同步辐射 共振非弹性X射线散射 强关联体系 杂化和离域 多重态理论
其他摘要同步辐射共振非弹性X射线散射(Resonant Inelastic X-ray Scattering, RIXS)是一种新型的谱学探测方法,它通过探测依赖于入射X射线能量的共振退激发发射,来获得体相的电子结构信息。相比于一次光子过程的X射线吸收谱和光电子能谱,二次光子过程的RIXS谱可以提供被研究体系更多的信息,如:局域部分能态密度、更高分辨(或自旋分辨)近边吸收谱、开放体系3d(或4f)的局域程度与4p(或5d)的杂化程度,以及低能dd跃迁和电荷转移跃迁等。研究已发现,d或f态杂化及局离域程度、电子占有数、电荷转移等信息与目前备受关注的强关联体系的奇异性能存在紧密的关联。本文作者通过分析,选择了具有代表性如镝稀土化合物、巨磁阻材料原型锰化合物及稀磁半导体,利用硬X射线芯能级RIXS和软X射线低能RIXS实验方法,并结合其他谱学手段及计算,对他们的电子结构进行了较为深入的研究。结果如下:; 1.利用硬X射线2p3d芯能级RIXS对镝稀土化合物:Dy2O3,Dy0.58Fe0.42,Dy0.25Ni0.75,Dy四种材料中镝的5d态离域程度、4f-5d杂化程度、5d态和4f态离域行为以及5d轨道电子占有数等问题进行了系统化的讨论。通过RIXS三种扫描模式和软X 射线N2, 3和N4, 5吸收谱,并借助于能带计算和多重散射理论对5d能带和LIII边吸收谱进行分析发现,5d态离域, 5d轨道电子占有数和4f-5d杂化程度均表现出相同的增展趋势,即从Dy2O3到Dy0.58Fe0.42、Dy0.25Ni0.75及Dy逐渐增大;与局域化4f态相比,镝5d态对外界化学环境更敏感,在更强4f-5d杂化的影响下,5d态的能带位置和其宽度均发生变化,表征出不同的离域行为,而局域化的4f态能态位置和宽度则未发生变化,只是在杂化作用下,其部分电子劈裂到宽的5d带中。 ; 2.利用Kβ发射谱,自旋近边谱和Kβ RIXS谱对MnO2、LaMnO3和MnF2三种材料进行研究,发现伴峰与主峰强度比增加,这一趋势与3d电子占有率的变化一致;利用多重态模型对Kβ发射谱计算进行了介绍;除Kβ发射谱外,还对自旋近边谱进行了分析,通过晶体场模型的多重态理论,对三种材料的自旋向下近边谱的边前结构进行了计算,发现四极跃迁对边前结构的贡献占重要的成分;通过Kβ RIXS谱,还得出了3d态的离域程度以及3d(4p)杂化程度,从MnF2,MnO2到LaMnO3依次增大。第一性原理对能带的计算结果也证明了RIXS谱的判断。; 3.利用软X射线RIXS对硫化锰(MnS)电子结构进行了研究。通过分析Mn2+的 二次光子过程,得到了共振非弹性散射谱中的两类非弹性峰,d-d电子跃迁和电荷转移(charge-transfer)跃迁。基于Hartree-Fock方法的多重态计算分别共振非弹性散射谱及吸收谱。计算得MnS实际晶体场10Dq值介于0.80 eV~0.85 eV之间。对MnS和MnO CT跃迁差异的讨论表明MnS较强的CT跃迁来源于其较窄的能隙宽度。; 4.利用软X射线吸收谱和RIXS谱对Co, Al掺杂ZnO的两种DMSs体系Zn0.95Co0.05O,Zn0.94Co0.05Al0.01O纳米和薄膜材料的氧K边和Co L边进行了研究,结合多重散射近边谱计算发现,Zn0.94Co0.05Al0.01O体系中Al载流子替代不同Zn位时影响磁性差的变化以及Al-3p与Co-3d的杂化程度。当因Al占位不同引起的Al四面体与Co四面体的氧共存程度越少时,Al-3p与Co-3d杂化程度减小,两种四面体的扭曲减弱,氧边前第一峰强度增大;另一方面,杂化越弱,进入半导体内起到稳定体系FM相的剩余电子越多,掺杂体系越趋向于FM相。薄膜材料氧吸收边往低能方向的移动为氧空穴的存在提供了判断依据,RIXS谱表明该氧空穴很可能因薄膜应力的作用存在于表面;Co L边RIXS谱的研究初步给出了纳米粉体的电荷转移(CT)信息,两者的差异显示Al的掺入对体系的磁性起到了重要的作用。
学科领域光学
语种中文
文献类型学位论文
条目标识符http://ir.ihep.ac.cn/handle/311005/209406
专题多学科研究中心_学位论文和出站报告
作者单位中国科学院高能物理研究所
推荐引用方式
GB/T 7714
周克瑾. 博士论文-共振非弹性X射线散射用于强关联体系的研究[D]. 北京. 中国科学院研究生院,2007.
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